Исследовано изменение каталитических и кислотных свойств галлийсодержащих цеолитных катализаторов в процессе ароматизации низших алканов после проведения нескольких циклов реакция-регенерация. Показано, что каталитическая активность от цикла к циклу снижается незначительно и катализатор способен выдержать относительно большое количество окислительных регенераций.

В неокислительных условиях исследовано преаращение метана до бензола, толуола и нафталина при температуре реакции 750С и объемных скоростях 500-1500ч-1 на цеолитах, модифицированных методом пропитки гептамолибдатом аммония, механическим смешением с оксидом и нанорошком Мо. Установлено, что наибольшая конверсия метана за один проход и максимальный выход ароматических углеводородов достигается на образце, содержащем 4,0 мас.% наноразмерного порошка Мо. Изучена стабильность работы Мо-содержащих цеолтиных катализаторов в процесс дегидроароматизации метана при различных объемных скоростях подачи сырья, и установлено характерное наличие индукционного периода, обусловленно образованием активных форм Мо как на внешней поверхности, так и в каналах цеолита. С ростом объемной скрости подачи сырья уменьшается как продолжительность индукционного периода, так и время стабильной работы катализатров. Показано, что кислотные свойства Мо-содержащего цеолитного катализатора зависят от концентрации и способа введения молибдена.

Методом гидротермальной кристаллизации щелочных алюмокремнегелей получены элементоалюмосиликаты, содержащие в своей структуре Fe, Ga, Zr или In. Исследована каталитическая активность синтезированных образцов в процессе ароматизации низших алканов С3-С4 и показано, что исходное газообразное сырье на всех катализаторах превращается практически полностью, а наибольшее количество ароматических углеводородов образуется на Zr- и Ga-алюмосиликатах.

Предложено новое определение понятий "кислота" и "основание". Обсуждается единая природа неорганических и органических структур. Даны представления о кислотных и основных центрах и их размещении в структуре слоистых металлосиликатов, алюмосиликатных, цеолитных и алюмоникельмолибденовых гетерогенных катализаторах. С физико-химических позиций рассмотрены механизмы реакций расщепления углеводородов в реакциях крекинга, гидрокрекинга, гидрирования и гидрообессеривания, минуя карбоний-ионный механизм. Книга может быть полезна длдя студентов и аспирантов химических специальностей, а так же для научных сотрудников, занимающихся катализом.

Изучено превращение прямогонной бензиновой фракции высокопарафинистой нефти в высокооктановый бензин на ниобийцирконийалюмосиликатном катализаторе цеолитной структцры ZSM-5. Показано влияние условий проведения процесса на выход, состав и эксплуатационные показатели образующего бензина. Установлено, что в присутствии полученного катализатора путем варьирования условиями процеса можно получать бензин требуемого качества. С помощью методов термодесорбции аммиака и дифференциального термического анализа получены данные о кислотных характеристиках цеолитного катализатора и количестве образующегося на его поверхности кокса в ходе превращения прямогонного бензина. Оценена стабильность работы катализаторов в модельной реакции конверсии метанола в углеводороды.

Исследовано влияние модифицирования высококремнеземного цеолита типа ZSM-5 оксидами галлия, цинка, кадмия и смесью редкоземельных элементов на его кислотные и каталитические свойства в реакции ароматизации смеси алканов С3-С4. Показано, что модифицирование приводит к увеличению силы кислотных центров цеолита и селективности образования ароматических углеводородов по сравнению с Н-ВКЦ. Энергии активации десорбции аммиака на цеолитных катализаторах составляют для низкотемпературной формы I 28-43 кДж/моль, высокотемпературных форм II - 30-110 и III - 250 кДж/моль.

Изучено совместное промотирующее влияние молибдена с цинком и галлием на каталитические свойства цеолита типа ZSM-5 в процессе конверсии природного газа в жидкие углеводороды. Показано, что добавка катионов цинка и галлия к Mo-содержащему цеолиту приводит к повышению активности и селективности катализатора в образовании ароматических углеводородов из компонентов природного газа. Установлено, что максимальное количество ароматических соединений образуется в присутствии цеолитных катализаторов, содержащих одновременно 4,0 % Мо и 0,5 % Zn или 4,0 % Мо и 1,0 % Ga.

С использованием различных структурообразующих добавок и без них синтезированы высококремнеземные цеолиты структурного типа ZSM-5, на основе которых приготовлены Мо-содержащие каталитические системы. Исследованы их физико-химические свойства и активность в процессе неокислительной конверсии метана. Установлена высокая ароматизирующая активность и стабильность катализатора Мо/ZSM-5, полученного на основе цеолита, синтезированного с гексаметилендиамином.

В работе представлены результаты исследования влияния силикатного модуля высококремнеземного цеолита на превращение н-октана. Полученные цеолитные катализаторы охарактеризованы методами ИК-спектроскопии и термодесорбции аммиака. Установлено, что наибольший выход изоалканов наблюдается на цеолитах с силикатным модулем 20 и 40 при температуре процесса 320-340 °С.

В работе представлены результаты исследований влияния структуры, морфологии и состава носителя Мо-содержащих цеолитных катализаторов на их активность в процессе неокислительной конверсии метана. Показана роль структурообразующей добавки, используемой при синтезе высококремнеземных цеолитов, на физико-химические и кислотные свойства полученных каталитических систем. Установлена зависимость активности и стабильности Мо-содержащих катализаторов от мольного отношения SiO2/Al2O3 в исходных цеолитах.

Изучен процесс превращения широкой фракции легких углеводородов в ароматические соединения в присутствии высококремнеземных цеолитных катализаторов. Показано, что основные параметры процесса - температура, давление и расход сырья, а также состав катализатора и соотношение компонентов в исходной газообразной смеси - оказывают существенное влияние на конверсию газообразных углеводородов и выход жидких продуктов. Установлено, что проведение окислительной регенерации каталазатора, отработавшего в одном реакционном цикле не менее 100 ч. приводит к практически полному восстановлению его первоначальной активности.

Изучено совместное промотирующее влияние молибдена и галлия на каталитические свойства цеолита с силикатным модулем 40 в процесс конверсии природного газа в жидкие продукты. Показано, что дабавка катионов галлия к Мо-содержащему цеолиту приводит к повышению активности катализатора в процессе конверсии природного газа. Установлено, что максимальное количество ароматических соединений образуется на биметаллической цеолитной ситеме, содержащей 4,0% нанопорошка Мо и 1,0% оксида галлия.

Изучена кинетика процесса превращения компонентов природного газа в ароматические углеводороды на модифицированных цеолитных катализаторах. Установлено влияние промотирующих добавок на активность и селективность катализаторов в данном процессе. Показано, что наиболее активным является катализатор на основе высококремнеземного цеолита типа ZSM-5 с силикатным модулем 40 и добавками 4,0% молибдена и 0,5% галлия. Приведены результаты кинетических исследований.

Использование высококремнеземных цеолитов типа пентасил, модифицированных катионами металлов, в переработке нефтяного сырья является альтернативным способом получения высокооктановых автомобильных бензинов с низким содержанием ароматических углеводородов. Изучены кислотные и каталитические свойства цеолитов, модифицированных индием, в процессе облагораживания прямогонной бензиновой фракции нефти. Показано, что наиболее эффективным в этом процессе является катализатор, модифицированный наноразмерным порошком индия, полученным электрическим взрывом проволоки в среде аргона.

Исследовано изменение состава и свойств прямогонных бензиновых фракций нефтей Тамсагбулаг и Зуунбаян месторождений Монголии в процессе облагораживания на Fe-содержащем цеолитном катализаторе. Показано, что при термокаталитическом проевращении прямогонных бензинов снижается содержание нормальных парафинов и повышается концентрация ароматических углеводородов, что приводит к росту октановых чисел получаемых бензинов.